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L'inizio scoppiettante di carriera la relega spesso in film importanti, ma con ruoli secondari. Nel 1963 partecipa allo sceneggiato Delitto e castigo. Nel 1965 è chiamata dalla produzione dei film su 007 per un provino per il ruolo di Domino in Agente 007 - Thunderball (Operazione tuono). Il ruolo è dato a Claudine Auger, ma l'attrice romana è comunque nel cast del film con il ruolo della Bond girl "cattiva" Fiona Volpe. Lo stesso anno ha il ruolo di attrice protagonista nella commedia Questa volta parliamo di uomini di Lina Wertmüller, al fianco di Nino Manfredi. Come già avvenuto per la collega italiana Daniela Bianchi, il ruolo di Bond girl è l'inizio di una serie di partecipazioni a film di spionaggio, alcuni dei quali di scarsa qualità. La sua carriera prosegue, con alcune commedie all'italiana, come La sbandata (1974), fino alla fine degli anni settanta, quando si ritira dalle scene.
Nel 1960 la Paluzzi ha sposato l'attore Brett Halsey, che aveva appena sciolto il proprio matrimonio con l'attrice, già Miss Germania nel 1954, Renate Hoy. I due recitarono insieme nel film Ritorno a Peyton Place. La coppia ebbe un figlio. I due divorziarono nel 1962, dopo di che Brett Hasley sposò Heidi Brühl.
Nel corso degli anni sessanta e settanta, la Paluzzi ebbe una lunga relazione con l'attore Tony Anthony, con il quale recitò in Wounds of Hunger e Come Together. Il loro lavoro in Giappone, Il fango verde, ispirò Anthony a scrivere e produrre il film ibrido spaghetti western-chambaraLo straniero di silenzio.[2]
Nel 1980 Luciana Paluzzi sposò il suo attuale marito, il magnate dei mediaMichael Jay Solomon, ex presidente della Warner Bros. International Television. I due risiedettero in una villa esclusiva sovrastante l'Oceano Pacifico a Jalisco, in Messico, nota come "Casa dos Estrellas", che vendettero nel 2005[3] per andare a vivere alternativamente tra New York e Roma.
^(EN) Jason Bayless, The Tony Anthony Interview – Re-broadcast, su zombie-popcorn.com, Zombie Popcorn Radio, 17 febbraio 2010. URL consultato il 18 settembre 2012 (archiviato dall'url originale il 17 ottobre 2011).